今年7月にキャスト陣が一斉に発表され、配役に熱い注目が集まっていた本作。原作コミックにも登場する主要キャラクターのエレンを三浦春馬、ミカサを水原希子、アルミンを本郷奏多、ジャンを三浦貴大、サシャを桜庭ななみ、ハンジを石原さとみが演じることがアナウンスされた。 ピエール瀧は、原作者の諫山創や映画スタッフが実写版のストーリーを構築するにあたって、物語にふさわしいキャラクターを考案した結果生まれた映画版オリジナルキャラクター“嘆きの先導者”ソウダを演じる。なおオリジナルキャラクターはソウダ以外にも生み出され、“人類『最強』の男”シキシマを長谷川博己、“慈愛深き豪傑”サンナギを松尾諭、“悲しみの守護星”フクシを渡部秀、“勇猛なる母性”ヒアナを水崎綾女、“愛に生きる本能”リルを武田梨奈、“『闇』を統べる者”クバルを國村隼が演じる。 また音楽を「ヱヴァンゲリヲン新劇場版」シリーズなどを手がけた鷺巣詩郎